El 1904 ingresó al monasterio de Montserrat y hacéis sus votos solemnes en el año 1908. fue ordenado sacerdote el 7 de julio de 1915 . Se trasladó a Roma , donde a la Athenaeum di S. Anselmo se licenció en teología el 1919. Interesado por la historia de los monasterios catalanes, se graduó a la Scuola Vaticana di Paleografía, Diplomatica e Archivistica bajo la dirección de Franz Ehrle S.J., cardenal diaca de S. Cesareo inPalatio . Prosiguió sus estudios en la Universidad de Friburgo de Brisgòvia (Alemania) bajo la dirección de Heinrich Fincke (1924).
Fue nombrado archivero del monasterio de Montserrat, donde emprendió la publicación de las grandes colecciones documentales Analecta Montserratensia (1917) y Catalonia Monastica (1926). Permaneció en Montserrat hasta el 1936, hasta que pocos días antes del estallido de la guerra civil fue reclamado a Roma para ser nombrado prefecte de la Biblioteca Vaticana, cargo que ocupó más de veinticinco años. Reorganizó profundamente las instalaciones y servicios de esta biblioteca y la dotó de los medios y técnicas más modernos para la clasificación y la consulta. impulsó la publicación y el estudio del fondo documental con más de doscientos volúmenes de la colección Studi e Teste. En el curso de la II Guerra Mundial trabajó para la salvación de varias bibliotecas y a él se debe de que no fuera destruido el monumental fondo bibliográfico de la abadía de Montecasino .
El 1951 fue distinguido con el título honorífico de abad titular de Santa Maria de Ripoll y el 1962 el papa beato Joan XXIII lo creó cardenal diaca de de S. Apollinare alla Término Neroniane-Alessandrine y arzobispo titular de Gissaria. Participó activamente al Concilio Vaticano II en las comisiones dedicadas a los estudios eclesiásticos.
Los títulos más importantes de su obra son Bibliografía de los monjes de Montserrat (1928), Fundamento histórico (1930), la Historia de Montserrat (1931, a menudo reeditada), El abad Oliva, fundador de Montserrat (1931), El libro de Montserrat (1931), Bibliografía de la regla benedictina (1933) y Santo Ignasi en Montserrat (1935).
Fue académico numerario del Instituto de Estudios Catalanes, de la Real Academia de Buenas Letras de Barcelona y de la Pontificia Accademia delle Scienze. Había sido investido doctor honoris causa por las universidades de Friburgo de Brisgòvia, Fordham (Nueva York) y Georgetown (Washington DC).
Está enterrado a la abadía de Montserrat.